日處理100噸一體化生活污水處理設(shè)備供應(yīng)

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碳酸鈉對(duì)體系降解橙黃G的影響

　　碳酸根離子也是廣泛存在于水體中的陰離子, 它可以與過(guò)硫酸根自由基之間發(fā)生反應(yīng), 具體如下(Bennedsen et al., 2012)：

　　本研究考察了不同碳酸鈉濃度條件下體系對(duì)橙黃G的去除效果, 結(jié)果如圖 7所示.可以看出, 碳酸鈉的投加(1~10 mmol·L-1)對(duì)3個(gè)體系均有明顯的抑制作用.對(duì)于Youshi/PS體系, 隨著投加量的增加, 去除速率顯著降低.而對(duì)于F400D/PS和Norit/PS兩個(gè)體系, 低濃度(1~5 mmol·L-1)范圍內(nèi), 隨碳酸鈉投加量的增加, 去除速率降低, 較高濃度(5~10 mmol·L-1)范圍內(nèi), 增加碳酸鈉的投加量, 去除速率則變化很小.

　　由于CO32-、HCO3-與CO2在不同pH條件下會(huì)發(fā)生相互轉(zhuǎn)化, 因此, 在加入活性炭之前對(duì)體系的pH進(jìn)行了測(cè)定.向含有過(guò)硫酸鹽的橙黃G溶液中加入0.0106、0.053和0.106 g碳酸鈉(分別對(duì)應(yīng)濃度1、5和10 mmol·L-1)后, 溶液的pH值分別為6.3、10.1和10.5, 相關(guān)離子的存在形態(tài)分別為：CO2和HCO3-(以HCO3-為主), HCO3-和CO32-, HCO3-和CO32-.pH > 10時(shí), HCO3-迅速減少, pH > 12時(shí), 水中幾乎只存在CO32-.結(jié)合反應(yīng)式(7)~(9), HCO3-和CO32-均可以與硫酸根自由基發(fā)生反應(yīng), 生成活性較弱的碳酸根自由基和碳酸氫根自由基, 由此導(dǎo)致去除速率的降低.此外, 投加碳酸鈉后引起溶液pH增加, 當(dāng)溶液pH大于活性炭等電點(diǎn)時(shí), 活性炭帶負(fù)電荷, 與帶有發(fā)色基團(tuán)的染料陰離子會(huì)發(fā)生排斥作用, 導(dǎo)致活性炭對(duì)染料吸附性能的降低(Yang et al., 2011).F400D/PS和Norit/PS兩個(gè)體系中, 較高濃度范圍內(nèi)(5~10 mmol·L-1)增加碳酸鈉投加量并未引起橙黃G去除速率的顯著變化, 這說(shuō)明與Youshi相比, F400D和Norit具有某些特殊的性質(zhì), 后續(xù)將對(duì)此進(jìn)行深入研究.

　　3.6 活性炭的重復(fù)利用性能

　　本研究采用多次循環(huán)實(shí)驗(yàn)對(duì)活性炭的重復(fù)利用性能進(jìn)行評(píng)價(jià), 結(jié)果如圖 8所示.隨著使用次數(shù)的增加, 活性炭/過(guò)硫酸鹽體系對(duì)橙黃G的降解效率有所降低.這主要與染料及其中間產(chǎn)物在活性炭上的積累和活性炭的還原性降低有關(guān)(Yang et al., 2011).對(duì)于F400D和Norit兩種活性炭, 第3次使用時(shí), 體系180 min時(shí)對(duì)染料的去除率仍然可以達(dá)到97%以上.Youshi的重復(fù)利用性能不如上述兩種活性炭, 第3次使用時(shí), 體系180 min時(shí)對(duì)染料的去除率也可達(dá)到72%.3種活性炭整體表現(xiàn)出良好的重復(fù)利用性能.

　　1) 3種商業(yè)活性炭F400D、Norit和Youshi具有不同的孔徑結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì), 但均可以活化過(guò)硫酸鹽實(shí)現(xiàn)橙黃G的降解去除, 效率略有差異, 依次為：F400D/PS > Norit/PS > Youshi/PS.本研究考察了不同氯化鈉濃度條件下體系對(duì)橙黃G的去除效果, 結(jié)果如圖 6所示.氯化鈉(1~ 100 mmol·L-1)對(duì)F400D/PS和Norit/PS兩個(gè)體系的影響非常小, 而對(duì)于Youshi/PS體系, 投加低濃度的氯化鈉(1~10 mmol·L-1)對(duì)反應(yīng)有輕微的抑制作用, 染料去除速率降低, 而在高濃度(100 mmol·L-1)條件下體系對(duì)橙黃G的去除速率又有所回升.Co/過(guò)硫酸鹽體系降解酸性橙時(shí)也出現(xiàn)了類似的現(xiàn)象(Yuan et al., 2011).結(jié)合反應(yīng)式(1)~(6), 系統(tǒng)中存在多種活性物種, 如SO4·-、Cl·、Cl2·-及ClOH·-, 上述變化趨勢(shì)不僅與產(chǎn)生的活性物種種類及含量有關(guān), 也與它們跟橙黃G之間的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)有關(guān).低濃度(1~10 mmol·L-1)的氯離子可以與過(guò)硫酸根自由基反應(yīng)生成活性較弱的含氯自由基, 可能由此導(dǎo)致去除速率的降低, 高濃度(100 mmol·L-1)氯離子則會(huì)進(jìn)一步促進(jìn)相關(guān)反應(yīng)生成Cl2和ClOH·-等, 活性物種的種類和含量增加, 從而導(dǎo)致去除速率回升;此外, 有研究表明, 高濃度氯化鈉會(huì)降低染料在水相中的溶解度, 對(duì)其在活性炭上的吸附也有一定的促進(jìn)作用(吳強(qiáng)等, 2016).在F400D/PS和Norit/PS兩種體系中未觀察到類似現(xiàn)象, 可能是由于以下原因：其一, 這兩個(gè)體系對(duì)染料的去除速率比Youshi/PS高, 有類似的趨勢(shì)但未捕捉到;其二, 由于活性炭物化性質(zhì)的差異, 體系內(nèi)的活性物種種類和含量與上述體系不同.Xu等(2010)采用二價(jià)鐵離子活化過(guò)硫酸鹽降解橙黃G時(shí)發(fā)現(xiàn), 氯化鈉(1~100 mmol·L-1)會(huì)顯著抑制染料的降解, 去除速率由0.11 min-1下降到0.0075 min-1.而本研究中氯化鈉(1~100 mmol·L-1)的投加對(duì)活性炭/過(guò)硫酸鹽體系降解橙黃G的影響不大, 120 min內(nèi)的去除率均可達(dá)到97%以上, 與二價(jià)鐵離子活化過(guò)硫酸鹽相比, 活性炭活化過(guò)硫酸鹽更適于高鹽廢水中有機(jī)物的降解去除.
活性炭/過(guò)硫酸鹽體系對(duì)橙黃G的去除效果

　　對(duì)于單獨(dú)PS體系, 其對(duì)橙黃G的去除作用很弱, 180 min時(shí)的去除率僅有5%.對(duì)于單獨(dú)的活性炭體系, 3種活性炭對(duì)橙黃G均有一定的吸附作用.其中，F(xiàn)400D和Youshi對(duì)橙黃G的吸附作用相當(dāng)，180 min時(shí)的去除率可達(dá)到69%，Norit對(duì)橙黃G的吸附作用較弱，180 min時(shí)的去除率僅有34%.這可能與活性炭的孔徑分布及表面化學(xué)性質(zhì)有關(guān).F400D和Norit中含有較多介孔，利于染料分子的快速通過(guò).微孔是吸附作用的主要區(qū)域，Norit含微孔過(guò)少，可以提供的吸附位點(diǎn)有限，因此，對(duì)橙黃G的吸附性能能較差;Youshi雖然微孔比例很高, 但其中含有較多尺寸很小、難以被吸附過(guò)程利用的微孔, 因此, 對(duì)橙黃G的吸附量也有限.此外, 與Youshi相比, F400D中含有較多的酸性含氧官能團(tuán), 利于其對(duì)橙黃G的吸附(吳強(qiáng)等, 2016).綜合作用下, 3種活性炭對(duì)橙黃G的吸附呈現(xiàn)出相應(yīng)的特點(diǎn).

　　對(duì)于AC/PS體系, 3個(gè)體系均能實(shí)現(xiàn)橙黃G的去除, 效能略有差異, 依次為：F400D/PS > Norit/PS > Youshi/PS, 這是吸附和活化共同作用的結(jié)果.在吸附作用方面, F400D和Youshi具有顯著的優(yōu)勢(shì).在活化作用方面, 3種活性炭中碳基面邊緣的離域π電子、富含電子的羰基和π-π*形式存在的碳都可以作為活化過(guò)硫酸鹽的反應(yīng)位點(diǎn)(Cheng et al., 2016;Yang et al., 2016), 因此, 3種活性炭都有一定的活化作用.除此之外, F400D和Norit含有的酸性含氧官能團(tuán)也可以作為活化位點(diǎn)(Liang et al., 2009), Norit中含量更多(與表面氧元素分析結(jié)果相符), 由此促進(jìn)了對(duì)橙黃G的降解去除.對(duì)比單一AC和AC/PS復(fù)合體系, Norit的吸附性能不如Youshi, 但活化性能優(yōu)于后者, 說(shuō)明有反應(yīng)位點(diǎn)未參與吸附但參與了活化反應(yīng), 吸附位點(diǎn)與活化位點(diǎn)在活性炭上具有不同的分布.